2026年04月11日
星期六
近日，中国科学院合肥物质院强磁场中心王辉研究员团队联合中国科学技术大学、中国科学院合肥物质院健康所、澳门大学共同开展研究，成功构建出一种配位不饱和的铜单原子纳米酶，并依托稳态强磁场实验装置（SHMFF）电子顺磁共振谱仪，有效监测材料中·OH的原位生成，揭示了金属中心配位环境与底物吸附能力、电子传输效率及肿瘤催化治疗效果之间的构效关系。相关研究成果以“Enhanced Catalytic Therapy by Modulating Substrate Adsorption and Local Electron Density through Coordinatively Unsaturated Cu-N2 Single-Atom Sites on Carbon Dots”为题，发表在Advanced Functional Materials上。
恶性肿瘤现有诊疗手段存在的精准性不足、毒副作用大等问题，是导致癌症高死亡率的核心临床瓶颈，而单原子纳米酶凭借精准可控的催化活性，为肿瘤微环境响应的精准治疗开辟了全新方向。铜基单原子纳米酶虽因独特的价态特性与高效电子转移能力广受关注，但仍面临底物吸附能力弱、配位不饱和低配位结构可控合成难的核心瓶颈，传统制备方法更存在金属残留、结构破坏等固有缺陷，严重制约其实际应用。
针对以上问题，研究团队创新性提出基于有机分子-金属阳离子原位碳化还原的配体螯合构象（LCDC）策略，以乙二胺四乙酸和氯化铜为前驱体，通过一步水热法，利用不同配位键的热力学稳定性差异，在碳点上精准构筑了配位不饱和的Cu-N2单原子纳米酶（Cu-N2-CDs），并合成饱和配位的Cu-N4-CDs作为对照，实现了活性位点配位环境的原子级调控，该材料在肿瘤微环境中兼具优异的POD与GPx双酶活性。
结合多维度表征与理论计算，团队阐明了催化增强的核心机制：Cu-N2不饱和配位赋予金属中心高自旋富电子特性，使H2O2吸附能力提升3.49倍，·OH生成反应速率达Cu-N4-CDs的 3.62 倍，揭示了单原子纳米酶的构效关系，为高性能纳米酶设计提供了全新范式。
体内外实验验证了其优异的诊疗性能：100 μg/mL浓度下对4T1乳腺癌细胞杀伤率达87.6%，小鼠体内肿瘤生长抑制率高达87.7%，同时可通过自身荧光与双光子特性实现成像引导的精准治疗，且生物安全性优异。
强磁场中心博士研究生林叶丰为论文的第一作者，强磁场中心王辉研究员、澳门大学曲松楠教授、健康所钱俊超研究员和中国科学技术大学汪冬冬教授为论文的共同通讯作者。该项研究工作获得了国家重点研发计划、安徽省自然科学基金、中国科学院合肥物质院院长基金等项目的资助。
图. Cu-N2-CDs的催化治疗机制示意图
新闻链接：http://www.hf.cas.cn/zhxw/jrtt/202604/t20260409_8183182.html
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