近日,安徽大学朱满洲/康熙团队利用单原子调控策略实现了团簇光物理性质的精准调节,构建了可视化量子尺寸效应的理想模型平台。相关工作以“Regulation of the photophysical dynamics of metal nanoclusters by manipulating single-point defects”为题发表在《Nature Communications》上(DOI: 10.1038/s41467-025-65024-3)。安徽大学博士潘佩瑶和吉林大学博士生董伟男为论文共同第一作者;安徽大学朱满洲教授、康熙教授以及吉林大学武振楠教授为论文共同通讯作者,安徽大学为第一通讯单位。
自费曼提出“原子尺度操控”设想以来,纳米科学蓬勃发展,如何在原子层面精准操纵物质结构和性能始终是科学家的梦想。随着合成技术与表征手段的进步,研究人员已能够初步调控金属纳米颗粒的组成与形貌。然而,在纳米颗粒表面实现“点对点”的单原子调控仍面临巨大挑战。金属团簇因其原子级精确结构而成为研究理想对象。在团簇研究领域发展单原子调控技术,是深入揭示量子限域效应与构效关系的关键。
研究团队通过对团簇表面结构进行单原子级别的调控,制备了两个结构高度相关的Au21和Au22团簇,实现了在保持整体框架不变的情况下对结构表面单原子位点的精确操纵,并进一步实现了对团簇光物理动力学的调节。在本工作中,尽管Au21和Au22团簇保持一致的结构骨架,但却展现出显著不同的电子结构与光学特性:Au21呈现棕红色吸收,而Au22显示出黄绿色吸收;更为重要的是,Au22的光致发光强度显著增强,其量子产率达到47.63%,远高于Au21的13.10%。进一步结合温度依赖稳态光致发光及飞秒瞬态吸收光谱研究,揭示了单原子调控引发的光物理差异主要源于非辐射衰减通道的抑制、更弱的电子–声子耦合以及更快的系间窜越过程,从而有效提升了Au22的发射效率。该工作不仅为深入理解团簇的构效关系提供了新思路,也为原子级操纵金属团簇的光物理性质开辟了全新路径。
图. 单原子调控对团簇光物理动力学的影响
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