2024年05月16日
星期四
近日，在国家自然科学基金和安徽省高峰学科建设的支持下，安徽师范大学化学与材料科学学院李亚栋院士工作室负责人毛俊杰教授联合清华大学和北京理工大学等，提出了一种通过在异质结界面设计构筑单原子电子桥实现催化性能大幅提升的新策略。
太阳能驱动二氧化碳转换是一种回收和资源化温室气体的有效方法之一，有望在碳资源的绿色循环体系中发挥重要作用。然而，低的光生载流子分离和利用效率，限制了光催化二氧化碳转化的进一步应用。构筑Z-型异质结提升载流子分离和利用效率被认为是最为有效的策略之一。其中，在异质结界面处构筑电子桥是实现载流子Z-型传输方式的关键，可以促进具有较高氧化还原能力的光生载流子参与反应，提高其分离和利用效率。目前，通过构筑高质量电子桥提升载流子Z-型传输效率，获得高效、稳定的光催化材料仍面临巨大挑战。
针对以上问题，安徽师范大学毛俊杰教授与清华大学合作开发了一种“Cu单原子电子桥（Cu-SAEB）”应用于MIL-125-NH2和MoS2形成的Z-型异质结光催化材料体系中。结构分析表明界面处形成的Cu单原子电子桥配位构型为“N–Cu1–S”。在不使用牺牲剂的条件下，该材料可以将CO2和H2O转换为化学计量比为2：1的CO和O2，其CO产率高达236.0 μmol g-1h-1。重要的是，Cu-SAEB在经过至少30次循环测试后，仍保持初始的活性。利用原位和准原位光谱技术对Cu单原子电子桥的作用机制进行了深入研究和探讨。结果表明，光催化过程中Cu单原子电子桥的存在可以加快复合材料中氧化还原能力相对较弱的载流子复合，促使具有较高氧化还原能力的载流子分离并参与反应，大大提高了Cu-SAEB中Z-型载流子传输效率，进而导致异质结光催化材料的性能和稳定性的大幅提升。本工作揭示了Z-型异质结光催化材料界面载流子传输过程，为在原子尺度上构筑高效、稳定的光催化材料提供了新思路。研究成果作为Hot Paper发表于Angew. Chem. Int. Ed.(2023, e202218460 )上。该论文第一作者为化材学院王刚博士，通讯作者为毛俊杰教授和清华大学王定胜教授，安徽师范大学为第一单位。
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